早在主持北大工作期间，傅斯年对中国高等教育制度所存在的种种流弊有了深切的体验，从而产生了改革教育体制的一些想法，离开北大前他发表了一篇《漫谈办学》。后来他去台湾担任台大校长，又提笔写了《几个教育的理想》、《一个问题——中国的学校教育制度》、《中国学校制度之批评》等文，将自己在办教育中所经受的苦痛和盘托出，特别提到“改革教育制度，不可不有新风气，若风气不改？一切事无从改，不止教育而已。”
在台大时，傅斯年曾破格聘用殷海光。当时殷海光在《中央日报》被排挤，他直接找傅斯年表示想入台大。傅斯年考虑他是逻辑学泰斗金岳霖的得意弟子，台大又正好缺逻辑教师，所以接受殷海光来台大教书，但特别说明按规定只能从讲师做起，并要求殷以后不许参与任何实际政治，殷海光立即答应。此后在台大的殷海光虽论政却不参政，积极宣扬五四的传统，使得台大成为自由主义的堡垒。
北京大学、清华大学、南开大学合并为西南联合大学的建议来源于傅斯年。1936年春，史语所南迁，傅斯年辞去北大兼职，随所南下。不久，日寇大举进攻华北。为了保护文教设施，傅斯年提出将北京大学、清华大学和南开大学南迁合组的建议，被国民政府采纳。三所大学后迁至昆明组建成著名的西南联合大学。
傅斯年的侄子傅乐成回忆说：“他（傅斯年）经常每日在校办公6小时以上，一进办公室，便无一分钟的休息，有时还须参加校外的集会……他那希望台大赶快办好的意念，竟使他坐卧不安。”
傅斯年当台大校长后，对进行了一番大刀阔斧的改革。凡不合学术水准，滥竽充数的教授，全部驱逐出校门；校内职员，特别是原“帝大”时遗留的医务人员，凡无医疗常识，不知救死扶伤为何事，只想自己的薪水待遇者，一律解聘。几个月时间，傅斯年就解聘了70余名不合格教授与职工。自此，台大面貌为之一新，形成了一个蓬勃向上的局面。
傅斯年在台大任校长两年间，因学术水准低或教学业务不合格而被解聘的教授、副教授很多。他对一般任课教师的选聘也持严肃认真态度，有次为了一名助教是否合乎选聘条件的问题，教员聘任资格审查委员会开了四次会，经过几度激烈的辩论，最后投票表决才决定下来。
傅斯年为了保持大学的独立性和学术的尊严，坚决拒绝三民主义入校，坚持不让台大在校园内升国民党党旗。
傅斯年担任台湾大学校长后，做的第一件事就是给每位教师发了一份通知，说本校长说不一定哪天就要听课，请不要见怪。教师们对听课不会见怪的，可是傅斯年听完课之后有的人就没了工作。当时台湾工作机会极少，失去教职就得饿肚子。傅斯年仅用此一招，就令台大的教风学风为之一变。
1950年新生入学考试，国文卷由傅斯年亲自命题，其最重要的一题摘自《孟子·滕文公下》中一段：居天下之广居，立天下之正位，行天下之大道。得志，与民由之；不得志，独行其道。富贵不能淫，贫贱不能移，威武不能屈，此之谓大丈夫。此题可视作傅斯年赴台后“虽千万人吾往矣”的心志独白，也是对台大学生在精神层面上的殷切寄望。
1950年1月，台大“校外校内传言斯年将去国，将辞职”。面对传言，傅斯年在23日的校刊上发表了《致台大同事同学》的公开信，信中说：“半年多来，校外攻击斯年者，实不无人，彼等深以不能以台大为殖民地为憾。然彼等原不知大义为何物，故如遂其志，实陷本校于崩溃。鉴于一年来同事同学对斯年之好意，值此困难之时，决不辞职，决不迁就，决倍加努力，为学校之进步而奋斗！”
傅斯年就任台湾大学校长时说：“第一流的大学，不能徒然是一个教育机关，必须有它的重要学术贡献；但是，也没有一个第一流的大学，把它的教育忽略了的。”又说：“大学是一个教授集团，不是一个衙门，按大学法，校长虽然权力甚大，然我为学校前途记，决不能有极权主义的作风。”
1922年，北大教务长蒋梦麟到欧洲考察，与正就读于伦敦大学的傅斯年作了一次深谈。二人分别不久，蒋梦麟在德国接到傅的一封信，信中劝蒋此次考察要特别注意两个问题：第一是比较各国大学行政制度，第二是各国大学学术的重心和学生的训练。蒋阅毕，不仅惊叹傅氏在学业上的精湛造诣，同时还发现他有极强的视事与处事能力。
有段时间傅斯年左眼血管破裂，读书写作都受到很大限制，他就捂住左眼写字。在读书写字已非常吃力之下，他不得不与秘书那廉君合作。由他来口述成句，那廉君记下话语大意。傅斯年有时为了加强语势，手就拿着烟斗作指挥，而那廉君则埋头伏案挥笔不停地记录。一个出口成章地滔滔不绝，一个不断地奋笔疾书，不知不觉几个小时过去了。后来为了工作方便，傅斯年干脆让那廉君搬到自己家里客房住下。那廉君时常半夜被傅斯年叫来写东西，因为一旦有创作欲望，傅斯年就坐卧不安。他们合作的最后一篇文章是傅斯年为台大大一学生国文课本写的序，这篇文章很特别，全是用菜肴作的比喻，红烧肉、炸丸子……好多让人垂涎的美味都写在文章里，乍一看犹如一个花样翻新的菜单。
台大讲师殷海光上课因为评分标准严格，期末大批学生逻辑课程不及格，家长跑到傅斯年这告状，傅斯年高声重复了殷海光的理由：这是西南联大的标准！
自傅斯年任台大校长来，无论是炎炎酷暑还是刺骨寒冬，台大校长办公室的灯总是最后熄灭。楼道锁门的大爷在每次不耐烦中逐渐习惯了校长的“生物钟”，而傅斯年的司机自从跟了他后，晚餐都包在福利社了，因为总是饿着肚皮等还不如吃点快餐。这样的日子自傅斯年任校长来已持续了一年多了，几乎每天晚上他都要熬到12点才能休息。金耀回忆道：“每次跑到傅先生家里，老是看到他孜孜不倦在定稿、看书，不是处理学校内事情，就是自己研究学问，傅先生所写的文章以及答复各方面的询问，都是他亲自动笔。”自来台湾，傅斯年几乎把全部的精力都花在校务上，唯一一次陪夫人娱乐就是一起看了场哈孟特电影，以后逢人谈到娱乐就说这部电影。他给李书华的信中说：“几次信都收到，我忙得要死，而写信则懒得要命！”他对李在法国专心做学问，连连说“真是幸福！不胜羡慕”！
傅斯年在台大时，罗家伦经常去看他，每次看老朋友都是一身疲惫地忙着干不完的活，就劝老朋友不要那么卖命。罗家伦反对他的坏脾气，便用傅斯年自己过去的话讽刺刺激他说：“不要和蟋蟀一样，被人一引就鼓起翅膀，摆出一副搏斗的架势，小心遭人反攻。”
据蒋梦麟回忆：“九·一八事变后，北平正在多事之秋，我的参谋就是适之（胡适）和孟真（傅斯年）两位。事无大小，都就商于两位。他们两位代北大请了好多位国内著名教授。北大在北伐成功以后之复兴，他们两位的功劳，实在太大了。”蒋还称赞傅为人处事的两大特征：“办事十分细心”和“说一是一，说二是二”的果断精神。
